刘嘉润 何怡静 乔宇 石玉青 梁杰
摘要：近年来，工业化的快速发展所带来的环境问题受到了广泛的关注.含酚废水作为造纸、制药、石油化工等工业生产的主要有机污染物废水，具有毒性大和生化降解难的特点，亟须开发一些能够对其进行高效降解的废水处理工艺.文章着重介绍了微生物燃料电池（MFC ）的技术原理、处理含酚废水中的应用及影响其性能的几个因素，并指出了未来 MFC 技术的研究方向.
关键词：微生物燃料电池（MFC ）；
含酚废水；
污染物；
降解；
废水处理
中图分类号：O 69 文献标志码：A 文章编号：1000-5137（2023）01-0110-08
Application of microbial fuel cell in phenol containing wastewater treatment
LIU Jiarun，HE Yijing，QIAO Yu，SHI Yuqing，LIANG Jie*
（College of Chemistry and Materials Science，Shanghai Normal University，Shanghai 200234，China）
Abstract：In recent years，the environmental problems brought by the rapid development of industrialization have attracted extensive attention. Phenol containing wastewater is the main organic pollutant wastewater in papermaking，pharmaceutical， petrochemical and other industrial productions. Due to its high toxicity and difficult biodegradation，it is urgent to develop some wastewater treatment processes that can degrade it efficiently . This paper focuses on the principle of microbial fuel cell（ MFC ） technology，its application in the treatment of phenol containing wastewater and several factors affecting its performance，and points out the research direction of MFC technology in the future .
Key words：microbial fuel cell（ MFC ）；
phenol containing wastewater；
pollutant；
degradation；
wastewater treatment
1 含酚废水的来源与危害
1.1 含酚废水的主要来源
随着我国工业的飞速发展，我们的生活变得越来越便利.然而，在科技改善我们生活的同时，环境问题也引起了广泛的关注.工业生产会产生大量工业废水，无机和有机污染物排入水中导致环境问题层出不穷.苯酚及其衍生物是工业废水中最常见的有机污染物[1].其广泛存在于石油化工、制药、炼油造纸、塑料和木制品等各个行业的废水中[2].据统计，2020年，在我国工业行业中，化学需氧量（COD ）排放量排名前列的行业为纺织业、化学原料和化学制品制造业、农副食品加工业、造纸和纸制品业.仅纺织业、造纸和纸制品业就约占工业行业 COD 排放量的1/4，可见苯酚及酚类化合物在工业废水中占有较大比重.
1.2 含酚废水的危害
苯酚及其衍生物是一种有毒污染物，可通过植物吸收和富集进入食物链，对生态系统中许多物种的长期生存和人类健康造成严重影响[3].即使在低浓度下，其对人类与水生生物也有较大伤害.尤其是这些化合物不仅对人体的皮肤有很强的腐蚀作用，而且对呼吸系统、肝脏和肾脏都会有一定的损害[4].其有害影響涉及急性毒性、组织病理学变化、致突变性和致癌性等[5].美国环境保护署（EPA ）将苯酚列为优先污染物，规定饮用水中，苯酚的量短时间内应低于6 mg·L-1，永久低于2 mg ·L-1.中华人民共和国环境保护部将苯酚设计为排放前必须去除的重点污染物，根据《污水综合排放标准》（GB 8978—1996），挥发酚类废水一级排放标准应小于20 mg·L-1[6].可见，开发有效的方法来降解废水中的酚类化合物对于保护公众的健康具有重要的意义.
2 含酚废水的传统处理技术
2.1 物理法
物理法是通过萃取法、吸附法等物理的方法处理水中的酚，与其他方法相比，物理法来源广泛、应用范围广和工艺简单，是一种简便易行的处理方法.但物理法仅改变污染物在废水中的存在状态，并不能完全降解目标污染物.LI 等[7]以甲基异丁基酮（MIBK ）为萃取剂，分别对苯酚和邻甲基苯酚进行萃取.通过改变酚类溶液的浓度，调节不同的萃取温度，考察了酚类浓度和萃取温度对萃取的影响.结果表明， MIBK 对苯酚及邻甲酚都有较好的萃取性能，在室温平衡的情况下，油相中的酚类浓度会随水相浓度呈线性增加.经实验证实，温度对酚类萃取性能的影响较大，随萃取温度的增加，MIBK 对苯酚和邻甲酚的分配系数都有明显下降.YAO 等[8]首次成功构建了热分离磁性离子液体水相两相系统（MILATPS ），并将其应用于从水溶液中提取和回收苯酚、邻甲酚和间甲酚，取得较好性能.对热分离磁性离子液体（MIL ）用量、酚类化合物溶解水的 pH 值等影响提取效率的条件进行优化后，提取效率均能高于90%.后续又研究了简便方法回收高纯度 MIL 和酚类化合物，对经回收后的材料进行重复实验，仍具有较好的性能，在萃取-回收过程和含酚废水的工业处理中显示出了巨大的潜力.GUO 等[9]证明了一种具有固有微孔性的可溶性有机聚合物，利用其比表面积更高、溶剂选择性溶解度更好等优点，对苯酚的吸附能力与当今先进的固体吸附剂相当，并开发了一种溶解分离-沉淀（DSP ）策略来再生吸附剂和克服结垢问题，为吸附剂设计提供了新的概念.
2.2 化学法
化学法是在一定条件下通过使酚类化合物与其他物质发生化学反应，从而形成易于降解的小分子.化学法主要包括光催化、电催化、臭氧氧化等.化学法近年来发展迅速，电化学法具有适用范围广和无选择性的特点，化学氧化法反应迅速、毒性低，被广泛应用于难生化降解废水中.但电化学法对设备要求较高，降解成本也较高，传统的化学氧化法也难以降解高浓度废水，限制了其在高浓度废水处理方面的应用.JOTHINATHAN 等[10]制备了一种新型双金属（铁、锰）掺杂粉状活性炭（PAC ）颗粒（Fe-Mn/PAC ），作为臭氧氧化含酚废水的臭氧催化剂，可将1 h COD 和苯酚的去除率提高到79%和95%.在提高降解效率的同时，大大降低臭氧的使用量，且具有良好的稳定性.BAN 等[11]通过将伽马-氧化铝（γ-Al2 O3）负载的氮-钒（N-V ）共掺杂二氧化钛（TiO2）催化剂，使其作为粒子电极，研究采用可见光辅助电催化处理模拟含酚废水，且研究了影响可见光辅助电催化处理苯酚废水降解的因素及其相互作用.结果表明，该粒子电极在可见光辅助电催化中表现出良好的催化性能，对该方法处理苯酚废水的降解效果影响因素从大到小依次为：pH 值，电极间距，电解液浓度.LIU 等[12]采用臭氧-高铁酸钾联合氧化的方法处理含酚废水，并与单独使用臭氧或高铁酸钾处理含酚废水的效果进行比较.结果表明，在最佳条件下，臭氧单独处理100 mg·L-1苯酚废水的去除率为89.6%，而臭氧-高铁酸钾联合处理同浓度苯酚废水的去除率提高到了98.6%.联合处理比使用单一方法有更优异的降解效果.
2.3 生物法
生物法主要通过微生物代谢作用来处理污染物质.例如，好氧微生物将酚类物质进行消化和分解，达到微生物新陈代谢的机理.生物法能够实现对酚类的无毒分解，但其缺点为抗负荷冲击能力较差，也无法对高浓度酚类废水进行有效降解.由于酚类废水是难生化降解废水，对微生物有毒害作用，近年来常使用生物法与其他方法相组合的工艺降解含酚废水.ELY 等[13]评估了某生物精炼厂废水使用辣根过氧化物酶（HRP ）和 Fenton 法通过酶的生物转化的效果，发现在 pH=7、酶活性为0.8 U·mL-1和过氧化氢浓度为1.61 g·L-1时，酶促苯酚的转化率为97.5%.再使用 Fenton 法进一步处理剩余苯酚，得到废水中剩余苯酚浓度为0.11 mg ·L-1.因此，HRP 与 Fenton 相结合的方法可被视为生物炼油厂处理废水的新方法. ZHONG 等[14]制备了壳聚糖/有机累托石（CTS/OREC ）复合材料，将多酚氧化酶（PPO ）通过物理吸附（ APPO ）和共价结合（CPPO ）2种方法固定在 CTS/OREC 上.用田口法优化实验条件，比较实验结果后得出：APPO 酶活性高于 CPPO，而 CPPO 酶载量高于 APPO. APPO 对酚类的去除效率高于 CPPO，其在2 h 内对苯酚、4-氯苯酚和2，4-二氯苯酚的去除率分别可以达到（69.3±4.2）%，（89.8±2.5）%和（93.8±1.7）%.且连续实验10次以后，2种 PPO 仍具有较高的去除效率.该方法为 PPO 的固定化提供了一种新的载体，固定化的 PPO 在废水处理中具有巨大的潜力.
3 微生物燃料电池（MFC ）技术
3.1 MFC
MFC 是一种利用产电的微生物将有机物中的化學能转化为电能的装置，为可再生的能源生产与废水处理提供了一种新途径[15-16].“动物电”的概念最早可以追溯到18世纪，由 GALVANI 试验青蛙腿在肌肉运动中的电力.而利用微生物来发电的想法最初是在1911年由 POTTER 提出.他将铂电极放入酵母或大肠杆菌的培养物中，并提出了可能会产生电位差[17-19].DAVIS 等[20]进一步开发出能够产生超过35 V 电势的 MFC.由于早期科学技术和环境的限制，MFC 技术并未获得很大的关注.在沉寂了一段时间后，到20世纪50年代，美国科学家们利用宇航员的生活垃圾作为 MFC 的原料，研究显示出 MFC 的实用性，从而引起了人们的兴趣[21].20世纪80年代，随着电子介体的引入，MFC 的输出电能得到了大大的提升， MFC 近些年来发展迅速.在1991年，RABAEY 等[22-23]提出了用于处理生活废水的 MFC. MFC 作为一种新型电化学技术，不仅能够有效降解污染物，同时还能在无需外部能量摄入的情况下产出电能，无污染且操作条件温和、简单，逐渐成为水处理领域的研究热点，具有较大发展潜力.
3.2 MFC 原理
MFC 技术的产电基础是氧化还原反应.MFC 装置主要是由阳极室、离子交换膜、阴极室组成.阳极室与阴极室分别含有阳极与阴极.阳极与阴极通过外电路相连.两室可以通过质子交换膜（PEM ）隔开.阳极室里的溶液介质，可以是有机污染物，为阳极室里的微生物提供电子供体来源.微生物在阳极厌氧环境下氧化有机污染物，产生电子和质子.电子通过连接2个电极的导线传输至阴极.质子则通过 PEM 从阳极物理迁移到阴极，形成水、甲烷或乙醇等生物燃料[24-25].MFC 是一种复合体系，其既有厌氧处理的工艺，也有好氧处理的特点.正是由于 MFC 工艺的特殊性，使 MFC 技术在水处理方面有了更大的应用前景.
4 MFC 技术在废水处理方面的应用
4.1 MFC 处理含酚废水
20世纪90年代起，MFC 在处理含酚废水方面的技术得到了不少学者的青睐.BUITR?N 等[26]用含苯酚废水作为单室 MFC 的阳极燃料，评价其性能，并评估苯酚含量对于 MFC 产电能力的影响.通过实验，在单室 MFC 中，对苯酚有较高的去除效率，且苯酚浓度的增加（最高至200 mg·L-1）并不会影响 MFC 的发电能力.苯酚浓度增加时，阳极中的微生物多样性仍能保持相对稳定，从而保持良好的降解率.DING 等[27]将苯酚化合物作为阳极室的底物，厌氧微生物为阳极催化剂，钛基二氧化铅电极为阴极来构建 MFC，通过降解苯酚废水，同时产出电能.结果表明，MFC 能有效降解苯酚废水，对条件进行优化后，得出在苯酚浓度为0.15 g·L-1，温度为35℃条件下，去除效率达到了99.63%. LUO 等[28]成功地使以苯酚作为燃料的双室 MFC 发电，发现使用400 mg·L-1苯酚作为唯一燃料时，MFC 的降解率比开路时提高约15%.并进一步对比苯酚作为唯一燃料或者苯酚-葡萄糖混合物作为燃料时 MFC 的发电性能，结果表明，苯酚-葡萄糖混合物作为燃料时，MFC 最大功率密度远高于苯酚作为唯一燃料，且两者的苯酚降解效率都能在60 min 内达到95%以上.
4.2 影响 MFC 性能的因素
随着 MFC 技术被证明能有效降解含酚废水，近些年学者们开始研究不同的实验条件对含酚废水降解效果的影响，旨在提高 MFC 的降解效率，同时使其能够具有较好的产电能力.
4.2.1 微生物
在 MFC 中，微生物的主要作用是分解有机物，产生电子与质子，通过电子传递机制将电子传递至电极上.微生物的活性很大程度上决定了 MFC 的产电性能与降解效果.
FAN 等[29]以厌氧污泥作为初始接种体，构建单室 MFC，考察梯度驯化、直接驯化和间接驯化3种不同的驯化方式对苯酚降解效果与产电性能的影响.结果发现，MFC 在产电的同时，也能加速苯酚的降解.通过比较，梯度驯化相较于其他2种驯化方式，具有更高的产电性能与降解效率.KHAN 等[30]研究了双室 MFC 中混合微生物培养对2，4，6-三氯苯酚（TCP ）的生物降解.将 TCP 在2个相同的双室 MFC（ MFC-A 和 MFC-B ）的阳极室与阴极室中分别用厌氧和好氧条件进行微生物电化学处理.结果发现，对 TCP 进行生物阴极处理的 MFC-B 比用生物阳极处理的 MFC-A 具有更高的功率密度、库仑效率和降解效果.同时，用循环伏安图证明生物阴极在处理 MFC-B 中氯苯酚时具有更好的电化学活性.SUN 等[31]以焦木液作为空气阴极 MFC 的燃料.在最佳条件下获得1.94 A·m-2的最大电流密度、28%的库仑效率和84%的苯酚去除率.通过分析阳极生物膜的微生物群落特征发现，在1 g COD ·L-1的环境下，典型电生细菌Geobacter的相对丰度最高，为33%；
其次是Sphaerochaeta和 Clostridium，分别为6%和4%.这些功能性微生物的相互作用对焦木液的降解与电流产生有着巨大贡献.
4.2.2 电极
电极分为阳极与阴极.阳极与微生物和目标废水直接接触，起传递电子的作用.因此，阳极材料需要有良好的导电性、耐腐蚀性等.阴极的主要作用是吸附氧气，进行氧化还原反应，阴极对 MFC 的产电性能具有较大影响.阴极材料需要对氧气具有较好的吸附能力，加快氧化还原反应，提高产电性能.
LIU 等[32]开发了与碳纳米管（CNT ）集成的α-氧化铁（α-Fe2 O3）纳米纤维，制备多孔α-Fe2 O3纳米纤维结合 CNT 作为阳极来提高燃料电池的生物发电能力.结果表明，以CNTs/α-Fe2 O3纳米纤维为阳极的 MFC 的功率密度与 COD 的去除效率分别达到了1959 mW·m-2和85.04%，优于α-Fe2 O3阳极的940 mW·m-2和81.66%，以及碳纤维布阳极的432 mW·m-2和65.83%.同时发现，CNTs/α-Fe2 O3改性阳极有利于点活性细菌的附着，从而提高生物电性能.YANG 等[33]设计了微氧生物阳极（RMO ）来确定将氧气引入阳极室对电力输出与苯酚降解的影响.通过与厌氧生物阳极（RAN ）相比，RMO 的苯酚降解效率提高了6倍，发电量提高了4倍，而库仑效率下降了26.9%. RMO 在燃料电池中表现出更优异的性能. ZIAEDINI 等[34]对于700 mg·L-1的苯酚，在不使用任何共基质的情况下，使空气阴极和生物阴极都达到最高功率，分别为25 mW·m-2和5 mW·m-2，对苯酚的去除率都达到了71.8%，并证实了空气阴极电极在氧还原反应中具有更高的性能.
4.2.3 构造与膜材料
MFC 反应器构造一般分为双室型与单室型两大类，两者最显著的区别是有无 PEM.单室型 MFC 反应器配置简单，运行成本较低，但是容易导致从阴极扩散至阳极，造成库仑效率低的問题.双室型因其具有 PEM，具有良好的稳定性，但由于阴极与阳极之间距离过长，电阻相对较大，导致产电效率过低.PEM 是分隔阴阳两极的材料，能有效阻挡其他离子在两室之间转移，能确保库仑效率.因此，PEM 需要具有良好的传导性与防污能力.
LI 等[35]构建了双管颗粒污泥 MFC，以石墨纤维为阳极，碳纤维布为阴极，研究 MFC降解偶氮染料的性能.经实验发现，其双管 MFC 的阳极（偶氮染料的降解率为85.56%）对染料的脱色性能高于阴极（偶氮染料的降解率为14.16%）.WANG 等[36]首次将硅橡胶膜（SRM ）引入 MFC 用于被动供氧，能够同时去除合成焦炉废水中的苯酚和氮，且氧气传输提高了18倍.MFC 处理焦炉废水的最大功率密度达到54 mW·m-2，库仑效率为2.7%. RAYCHAUDHURI 等[37]将二氧化硅改性黏土陶瓷隔板应用于燃料电池中，尝试开发一种低成本高效的燃料电池.与未改性的膜相比，含有二氧化硅（质量分数30%）的膜性能更佳.在相同条件下，含有二氧化硅膜（30%）的燃料电池比含有未改性膜的燃料电池在功率密度与库仑效率上，均有60.4%和48.5%的提升.在 COD 和苯酚去除效率方面，分别达到了76.2%和58.2%.结果表明，用改性陶瓷隔板的 MFC 表现出更高的发电量与污染物去除率，改善了质子传输性能.WU 等[38]以自制的磺化聚醚醚酮作为 PEM 来构建两室 MFC，用于处理苯酚/丙酮废水，研究其性能.经研究发现，一个运行周期的发电时间为289 h，最大输出电压达到250 mV.在降解污染物方面也有较好的性能，在苯酚浓度低于50 mg·L-1，丙酮浓度低于100 mg·L-1时，能够完全降解污染物.为 MFC 技术提供一种经济且廉价的膜材料.
4.2.4 与其他工艺联合
单独的 MFC 工艺对一些复杂废水，存在处理效果差、产电效率降低的问题.将 MFC 工艺与其他工艺联合作用，能充分发挥各自的优势，增强降解效率和产电能力.
YANG 等[39]将 MFC 与吸附工艺相结合，将 MFC 产生的电能运用于电吸附中，在吸附苯酚的同时，处理人工废水.经实验表明，对100 mg·L-1苯酚的吸附量达到1.70 mmol ·g-1，比传统吸附效率提高41.7%，接近需要外部电源供电的电吸附（1.81 mmol ·g-1）.同时，可去除73.3%以上的 COD. WANG 等[40]提出了一种耦合的光催化-生电阳极，将光催化和 MFC 技术相结合，协同降解 TCP.结果表明，光催化-MFC 技术在10 h 内对200 mg·L-1的 TCP 的去除率达到79.3%，高于单独的 MFC 技术的66.0%和单独光催化的56.1%.光催化与 MFC 技术相结合，优化了微生物种群并形成协同去除有机物的效果.HOU 等[41]将 MFC 与膜生物反应器（MBR）耦合降解苯酚，并在开路与闭路的条件下，研究耦合系统的降解能力.结果表明，闭路耦合系统对苯酚与 COD 的降解率高于开路耦合系统.SAKET 等[42]开发了一种新型的人工湿地与MFC结合工艺，增强染料的降解与发电性能.通过实验，对于目标污染物刚果红染料，该系统在（50±10） mg ·L-1和（750±50）mg·L-1的初始浓度下，分别表现出（89.99±0.04）%的脱色能力与（95.80±0.71）%的COD 去除效果.在发电性能方面，实现了235.94 mW·m-3和1176.4 mA·m-3的功率密度和电流密度.结果表明，该系统具有较强染料脱色能力与发电性能.
5 總结
含酚废水作为一种难生化降解的废水，随意排放将对环境造成巨大伤害，并且也会影响人类的身体健康.因此，需要高效且经济的降解工艺.传统处理技术虽然操作简便，应用广泛，但其对设备的要求较高、耗能较大，并且对一些高浓度含酚废水的降解效果不理想.MFC 由于在降解的同时还有产能的特点，引起了广泛的关注，近些年发展迅速，通过进一步的深入研究，如果能提高降解效果和产电效率，不仅能降低废水中酚类化合物的浓度，还能解决一部分能源问题.通过实验已经证明 MFC 具有降解含酚废水的能力，处理高浓度的含酚废水与提高 MFC 的发电性能是未来 MFC 工艺需要进一步研究的方向.1）在微生物方面：需要研究一种使微生物富集的驯化方法，筛选更优的产电菌种.2）在电极方面：改善阳极材料有利于生物膜的形成，形成更好的传电效率，例如多孔纳米材料有更好的吸附效果；
改善阴极有利于氧气与质子的传输，提升产电能力.3）目前较昂贵的膜材料制约着 MFC 的发展，需要一种低成本且有高传输能力的质子传输膜.4）随着 MFC 技术的深入探究，越来越多的工艺与 MFC 技术相联合，不仅能够提升废水的降解能力与产电性能，还能弥补 MFC 本身的缺陷，为未来 MFC 技术提供新的研究方向.
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