鲍淼 张继银 谢方旭 林权富 罗云洪 杨光祥
摘 要：微量元素的不同特征，可探寻铝土矿成矿期相关地質信息。对贵州省清镇地区铝土矿床进行了大量的野外地质调查，对铝土矿含矿岩系从顶板到底板连续取样，采用电感耦合等离子质谱仪对采集样品进行测试分析，得出以下认识：研究区含矿岩系微量元素受淋漓作用影响发生相对富集或亏损，其发生相对富集的元素主要有Li、Be、V、Ge、As、Y、Ag、Cd、W、Pb、Bi、U等元素，其中Li、As、Ag、Pb、Bi等元素富集程度最高。发生相对亏损的元素主要有Sc、Cr、Co、Ni、Cu、Zn、Ga、Rb、Cs、Ba、Tl等元素，其中发生亏损最严重的元素主要有Cr、Ni、Rb、Cs、Ba等元素；
研究区的重稀土元素相对亏损，表明重稀土元素中的Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu元素在风化剥蚀搬运过程中与陆相环境中大气水体内的PO3－4、CO2－3、HCO－3、Cl-等阴离子形成稳定的络合物被带走，导致研究区内的重稀土元素中的Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu大量流失，使其相对于轻稀土元素发生亏损。研究区铝土矿含矿岩系中1#、2#、3#、4#、5#、7#样品均为黏土质岩，其稀土含量较高；
而6#、8#样品为赤铁矿，其稀土含量较低。黏土质岩中受黏土物质吸附能力影响而使黏土质岩中稀土元素含量较高，而赤铁矿中黏土物质含量较少，吸附能力弱而使赤铁矿中稀土含量较低。研究区δEu值为0.55～0.67，而含矿岩系母岩的δEu值分别为0.22、0.15，说明含矿岩系在风化过程中Eu有相对母岩富集的趋势。研究区δCe值为0.67～1.30，其中1#、3#、4#、5#、7#、8#号样品的δCe值分别为1.03、1.18、0.67、0.72、0.95、0.92，δCe负异常或弱的正异常，而2#、6#样品的δCe值为1.30、1.28，表现δCe明显的正异常；
推测2#、6#样品沉积环境属于氧化环境，Ce3＋在风化过程中被氧化为Ce4＋，而Ce4+很难被溶解发生沉淀富集，导致该样品中的δCe明显的正异常。
关键词：铝土矿床；
微量元素；
地球化学；
贵州；
清镇
中图分类号：P618.7
文献标志码：A
贵州省大部分地区从中奥陶世—早石炭世岩关期处于风化剥蚀期，在此期间主要发生了2次地质构造运动，奥陶纪末的都匀运动，以及志留纪末—泥盆纪初的广西运动。广西运动对贵州省铝土矿成矿影响较大。因广西运动作用，在上扬子地块水城—紫云—南丹一线形成了一条大断裂，在这条大断裂以西地层大面积下降，接受地层沉积；
在该断裂以东的广大地区，地层发生抬升，长期接受风化剥蚀，形成大面积的古风化红土物质，为贵州省铝土矿的形成奠定了物源基础。黔中铝土矿资源储量丰富，位于“黔中隆起”成矿带上，此矿带南起贵阳至清镇一线及凯里—黄平，向北经修文、息烽、开阳等地，长约370 km［1］。其中78%的铝土矿分布在修文、清镇地区，铝土矿品质较好，已开发利用时间较长，矿石类型主要是一水硬铝石型，矿床为沉积型，是我国重要铝土矿产出基地之一［2］。截至2016年底，贵州省铝土矿资源储量9.5亿吨，占全国资源储量的20%，居全国第三位［3］。贵州省铝土矿主要分布于黔中地区和黔北地区。黔中铝土矿主要分布在清镇市的东部和南部，地理坐标106°10′02″～106°40′13″E，26°30′10″～26°50′17″N，现已查明的铝土矿床34处［4］。清镇林歹铝土矿是黔中重要的铝土矿床，其含矿层位九架炉组，底板为寒武系石冷水组白云岩、泥质白云岩，矿层与底板之间为不整合面，石冷水组白云岩为白色粉状，为古风化作用形成的白云岩砂。矿层底部往往发育各种风化溶蚀结构和钙质沉积物，矿层底部沉积铁质岩、含铁砂岩。矿层一般厚3～5 m，最厚达16 m，Al3O2含量在52.40％～78.88％。矿层以碎屑状、致密块状、土状为主。横向上矿体厚度变化很大，呈漏斗状分布。矿层顶板为炭质页岩，厚度变化较大，一般3 m左右。前人对黔中铝土矿的工作主要集中在铝土矿成因［5］、成矿模式［6］、铝土矿成矿时期［7］、铝土矿矿床地质特征［8］、铝土矿顶底板地层特征［4］、铝土矿沉积环境［9］等方面的研究。关于研究区内铝土矿的稀土元素地球化学特征方面的研究较少，本文在林歹矿区选择一条露头较好的剖面作为研究对象，对矿区内该剖面连续取样，测试分析了铝土矿中的微量元素和稀土元素，并通过对微量元素和稀土元素分布特征的研究，探寻区内铝土矿成矿期相关地质信息，为区内铝土矿的地质找矿工作提供理论依据，推动区内铝土矿地质找矿工作进程。
1 区域地质背景
研究区位于扬子陆块—上扬子地块—黔北隆起区—织金穹盆构造变形区［10］，区内出露地层主要有震旦系、寒武系、石炭系、二叠系、三叠系，断裂构造主要有北北东向、北东向和北西向，褶皱构造主要为北东向构造。赋矿地层为下石炭统九架炉组（C1jj）。岩性主要分为两段，上段铝质岩段：上部为灰绿色或杂色黏土岩，下部为灰色、灰白色铝土矿或铝土岩，铝土岩多赋存于铝土矿的上部或下部，常含黄色、暗灰色黄铁矿结核和团块，厚0～22.88 m，平均7.49 m；
下段铁质岩段：由暗红色赤铁矿、紫红色铁质黏土岩、灰绿色绿泥石黏土岩组成，局部含黄铁矿及菱铁矿结核或团块，厚0～5.63 m，平均1.76 m。矿体产状陡倾斜，倾向北西，倾角57°，较地表（35°）陡。矿石矿物主要为一水硬铝石，揭露的铝土矿体中，Al2O3含量50.33%～62.85%，平均56.00%；
Fe2O3含量7.63%～19.12%，平均14.43%；
SiO2含量9.80%～15.72%，平均12.04%；
铝硅比值最低为3.48，最高为6.33，平均4.65。
2 样品采集与测试结果
2.1 样品采集与分析测试方法
本文对研究区铝土矿的元素地球化学特征进行研究，在林歹矿区选择一条露头较好的剖面作为研究对象，并对矿区内该剖面不同岩性地层连续取样，一共采集8件样品，各样品特征见表1。
微量元素和稀土元素分析采用ICP-MS方法，测试在Finnigan MAT公司Element型高分辨等離子质谱仪上进行。该仪器对微量元素检测下限为n×10-13～n×10-12，分析数据的相对误差小于5%。分析工作在中国科学院地球化学研究所完成，详细分析方法和流程见文献［11］。研究区含矿岩系微量元素和稀土元素测试结果分别见表2、表3。
2.2 分析结果
2.2.1 微量元素特征
表2的数据显示，研究区内少部分的微量元素都发生不同程度的富集，大部分元素发生亏损现象。发生富集的元素主要有：Li、Be、V、Ge、As、Y、Ag、Cd、W、Pb、Bi、U等元素，其中Li、As、Ag、Pb、Bi等元素富集程度最高。发生亏损的元素主要有：Sc、Cr、Co、Ni、Cu、Zn、Ga、Rb、Cs、Ba、Tl等元素，其中发生亏损最严重的元素主要有：Cr、Ni、Rb、Cs、Ba等元素，这与冯康宁等［13］研究的贵州西部二叠系茅口组顶部古风化壳型铁矿地球化学特征及控制因素中的结果类似。
2.2.2 稀土含量特征
稀土元素是地球化学作用的指示剂，稀土元素地球化学的原理和方法被广泛地应用于成岩成矿作用的研究［14］。稀土元素含量、配分模式、Ce和Eu异常等在阐明矿床古沉积环境，指示氧化还原、古海洋条件方面具有重要作用［15-16］。
研究区含矿岩系的轻稀土和重稀土含量特征分异明显，研究的8件样品的稀土含量变化情况均较大，其变化特征见表3和图2。
稀土元素含量变化特征见表3。从表3可以得出：含矿岩性中轻稀土含量变化范围为41.76×10-6～796.50×10-6，其变化顺序为5#＞7#＞1#＞4#＞3#＞2#＞6#＞8#。在轻稀土含量中，黏土岩、页岩、铝土矿、铁质黏土岩的含量都较高，变化范围为282.74×10-6～796.50×10-6，而赤铁矿含量均较低，分别为132.20×10-6、41.76×10-6。重稀土含量变化范围为11.95×10-6～79.43×10-6，变化范围较小。稀土总含量变化范围为53.71×10-6～859.42×10-6，变化范围较大，稀土总含量变化情况与轻稀土变化情况呈正相关关系。
从图2可以看出：研究区铝土矿含矿岩系轻稀土元素超富集，重稀土元素相对轻稀土元素严重亏损。研究区含铝土矿矿岩系中的轻稀土含量与重稀土含量间的变化差异非常大，ΣLREE /ΣHREE的最小值为6#样品，其比值为3.28；
ΣLREE/ΣHREE的最大值为4#样品，其比值为18.22，其中轻稀土中主要富集的元素为La、Ce、Pr、Nd这4种元素；
ΣLREE/ΣHREE的比值小于10.00的样品有2#、3#、6#、8#样品，1#、4#、5#、7#样品ΣLREE/ΣHREE的比值均大于10.00。含矿岩系中稀土元素总含量较高，ΣREE最小值为8#样品，值为53.71×10-6，ΣREE最大值为5#样品，值为859.42×10-6，ΣREE平均值为469.82×10-6。
总体而言，研究区含矿岩系的轻稀土含量和稀土总含量变化较大，而重稀土含量变化较小，轻稀土含量远远大于重稀土含量，其中轻稀土中主要富集的元素为La、Ce、Pr、Nd这4种元素；
稀土元素总含量相对富集，各样品稀土元素总含量值变化较大，其变化范围为53.71×10-6～859.42×10-6。轻重稀土比值变化范围较大，ΣLREE/ΣHREE的比值为3.28～18.22。稀土元素变化情况与岩性密切相关，其变化特征为黏土岩＞页岩＞铝土矿＞铁质黏土岩＞赤铁矿。
2.2.3 稀土元素配分模式曲线变化特征
为进一步对研究区的稀土元素分布特征进行研究分析，作者选择研究区稀土元素与Leedey的6个球粒陨石稀土元素平均含量［17］标准化，绘制研究区含矿岩系的稀土元素配分模式图，如图3所示。
从图3可以看出：研究区内稀土元素配分模式图总体呈右倾的特点，轻稀土元素右倾斜率较陡，重土稀元素右倾斜率较缓。但不同岩性样品，其稀土元素配分模式图特征各有差异。1#、3#、5#、7#样品中，轻稀土元素La到Eu的斜率近似于一条平滑直线，其中3#、5#样品中的Ce表现为明显负异常。2#、4#、6#样品La到Ce元素之间的斜率变化较大，表明2#、4#、6#样品La相对Ce有相对亏损的现象，尤其是2#样品La到Ce之间的斜率发生反向，表明La相对亏损现象严重，且Ce表现为弱的正异常现象。6#、8#样品稀土含量较低，2个样品的曲线图均位于100的水平线之下。
2.2.4 δEu、δCe的特征
根据表3可知：δEu值为0.55～0.67，平均值为0.60，小于1，表现为负异常；
δCe值为0.67～1.30，平均值为1.01，大于1，表现为弱的正异常。其中4#、5#、7#、8#号样品的δCe值分别为0.67、0.72、0.95、0.92，表现为δCe负异常；
1#、3#样品的δCe值1.03、1.18，表现为δCe弱的正异常；
2#、6#样品的δCe值1.30、1.28，表现为δCe明显的正异常。2#样品为铁质黏土岩、6#样品为赤铁矿，属于氧化环境下的产物，通常情况下Ce3＋在风化环境中氧化为Ce4＋，氧化环境中Ce4+很难被溶解而被赤铁矿中黏土物质吸附发生沉淀富集，导致该样品中的δCe明显的正异常。
3 讨论
含矿岩系在风化过程中，易溶物质很容易受淋漓作用影响而被带走，难溶物质则被含矿岩系中的黏土物质吸附沉淀而发生相对富集。在研究区被含矿岩系中的黏土物质吸附而发生相对富集的元素主要有Li、Be、V、Ge、As、Y、Ag、Cd、W、Pb、Bi、U等元素，其中Li、As、Ag、Pb、Bi等元素富集程度最高。受淋漓作用影响而发生亏损的元素主要有Sc、Cr、Co、Ni、Cu、Zn、Ga、Rb、Cs、Ba、Tl等元素，其中发生亏损最严重的元素主要有Cr、Ni、Rb、Cs、Ba等元素。
铝土矿中稀土元素的分异受多种因素的影响，而HUMPHRIS［18］认为，REE与络阴离子络合的差异性是REE分异的原因之一。一般来说，稀土元素的溶解度会随着流体中络阴离子的出现而增加，如PO3－4、CO2－3、HCO－3以及Cl-倾向于与HREE形成更加稳定的络合物。因此，在风化淋漓过程中，HREE比LREE丢失更多。研究区赋矿地层为下石炭统九架炉组（C1jj）：岩性以黄白色黏土岩为主，黏土岩中含大量的铝土矿、赤铁矿、黄铁矿等矿物。石善华［19］认为该套沉积物是由冲洪积作用及湖泊作用在负地形堆积而成的陆相岩系，冲洪积扇是最常见的一种冲洪积相沉积物，贵州中部大部分大型铝土矿床都是由此种沉积作用形成的扇群席状砂体经铝土矿化改造而成。研究区的重稀土元素相对轻稀土亏损，ΣLREE/ΣHREE比值变化较大，为3.50～18.22，与吴林等［20］对黔中猫场铝土矿地球化学研究的轻重稀土比值范围2.39～14.45接近，与金中国等［21］在黔中猫场铝土矿地球化学研究中的轻重稀土比值范围2.89～11.37接近。研究区稀土元素总含量相对富集，各样品稀土元素总含量值变化较大，变化范围为53.71×10-6 ～859.42×10-6。张明等［22］对贵州修文比例坝寒武系娄山关群白云岩稀土元素的研究数据显示，稀土元素含量变化范围为34.83×10-6～253.62×10-6，平均值为144.23×10-6 ，该数据与研究区铝土岩系稀土元素含量相似，根据其研究结果数据推测研究区含矿岩系稀土元素特征继承了母岩的稀土元素特征。
由于稀土元素具有相似的地球化学性质，同时在外界环境发生变化时部分元素又表现出各自的分馏特性，产生不同的稀土元素分异型式［23］，稀土元素在搬运沉淀过程中往往会发生一定程度的物质分馏［24］。研究区铝土矿含矿岩系中的2#、4#、6#样品La到Ce元素之间的斜率变化较大，表明2#、4#、6#样品La相对Ce有相对亏损的特点，尤其是2#样品La到Ce元素之间的斜率发生反向，表明La相对亏损现象最严重。其余5个样品的La元素在搬运沉积过程中受分馏作用影响较少，未表现出明显的分异现象。另外6#、8#样品稀土含量较低，在8个样品中，1#、2#、3#、4#、5#、7#样品分别为铝土矿、铁质黏土岩、铁质黏土岩、黏土岩、黏土岩、页岩，其稀土含量较高；
而6#、8#样品为赤铁矿，其稀土含量较低。一般来讲，REE以正三价形式存在，容易被黏土矿物吸附，从而使得黏土质铝土岩中REE含量最高，而黏土物质含量少的岩性中REE含量最低。故推测含矿岩系中铝土矿、黏土岩、页岩中的稀土元素主要以被吸附的形态存在，而赤铁矿中黏土物质含量较少，吸附的稀土元素能力较低，故在赤铁矿中稀土含量较低。
δEu为铕的异常系数，既可灵敏地反映体系内的地球化学状态，又是鉴别物质来源和判定构造环境的重要参数［25］。Eu在还原的热液流体、富钙及早期岩浆矿物中比较富集［26］。杨瑞东等［4］的研究结果显示，黔中地区的成矿母岩为寒武系地层，很可能是铝土矿成矿母岩。吴林等［20］对黔中猫场铝土矿地球化学研究中2个寒武系娄山关群白云岩的研究，样品的δEu值分别为0.22、0.15，而研究区的δEu值为0.55～0.67，说明含矿岩系在风化过程中Eu有相对母岩富集的趋势。
δCe为铈的异常系数，可以反映岩石形成的氧化还原环境，Ce元素对氧化还原条件变化特别敏感。氧化环境中Ce4+很难被溶解，因此，溶液中Ce出现亏损呈负异常，而在沉积物中呈现正异常或无明显的负异常［27］。在缺氧还原条件中，铁氧化物溶解，Ce4+还原为Ce3+，导致Ce在海水中富集呈现正异常，而在同期沉积物中则发生亏损呈现负异常，这对研究表生作用，尤其是沉积环境很有意义［28］。
研究区轻稀土富集，含矿岩系母岩娄山关白云岩的δEu值分别为0.22、0.15，而含矿岩系δEu平均值0.60表明在风化沉积过程中Eu有明显富集的趋势；
δCe值为0.67～1.30，其中1#、3#、4#、5#、7#、8#样品的δCe值分别为1.03、1.18、0.67、0.72、0.95、0.92，δCe负异常或弱的正异常，而2#、6#样品的δCe值分别为1.30、1.28，表現为δCe明显的正异常。推测2#、6#样品沉积环境属于氧化环境，Ce3＋在风化环境中氧化为Ce4＋，氧化环境中Ce4+很难被溶解而被赤铁矿中黏土物质吸附发生沉淀富集，导致该样品中的δCe明显的正异常。
4 结论
1）研究区含矿岩系微量元素受淋漓作用影响发生相对富集或亏损，其发生相对富集的元素主要有Li、Be、V、Ge、As、Y、Ag、Cd、W、Pb、Bi、U等元素，其中Li、As、Ag、Pb、Bi等元素富集程度最高。发生相对亏损的元素主要有Sc、Cr、Co、Ni、Cu、Zn、Ga、Rb、Cs、Ba、Tl等元素，其中发生亏损最严重的元素主要有Cr、Ni、Rb、Cs、Ba等元素。
2）研究区的重稀土元素相对亏损，认为重稀土元素中的Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu元素在风化剥蚀搬运过程中与陆相环境中大气水体内的PO3－4、CO2－3、HCO－3、Cl-等阴离子形成稳定的络合物被带走，导致研究区内的重稀土元素中的Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu大量流失，使其相对于轻稀土元素发生亏损。
3）研究区铝土矿含矿岩系中1#、2#、3#、4#、5#、7#样品分别为铝土矿、铁质黏土岩、铁质黏土岩、黏土岩、黏土岩、页岩，其稀土含量较高；
而6#、8#样品为赤铁矿，其稀土含量较低。铝土矿、黏土岩、页岩等岩系中黏土物质含量较高，对稀土元素具有较高的吸附能力导致其稀土元素含量较高，而赤铁矿中黏土物质含量较少，吸附的稀土元素能力较低，故在赤铁矿中稀土含量较低。
4）研究区含矿岩系母岩的δEu的值分别为0.22、0.15，研究区的δEu值为0.55～0.67，说明含矿岩系在风化过程中Eu有相对母岩富集的趋势。δCe值为0.67～1.30，其中1#、3#、4#、5#、7#、8#号样品的δCe值分别为1.03、1.18、0.67、0.72、0.95、0.92，δCe负异常或弱的正异常，而2#、6#样品的δCe值分别为1.30、1.28，表现为δCe明显的正异常。推测2#、6#样品在氧化环境中，Ce3＋在风化过程中被氧化为Ce4＋，而Ce4+很难被溶解发生沉淀富集，导致该样品中的δCe明显的正异常。
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（责任编辑：周晓南）
Discussion on Trace Element Geochemical Characteristics of
Bauxite Deposits in Qingzhen Area， Guizhou Province
BAO Miao， ZHANG Jiyin*， XIE Fangxu， LIN Quanfu， LUO Yunhong， YANG Guangxiang
（Bureau of Geology and Mineral Resources NO.112 Geological Brigade， Anshun 561000， China）
Abstract：
The different characteristics of trace elements can be studied to explore the geological information related to the mineralization period of bauxite. In this paper， a large number of field geological investigations have been carried out on the bauxite deposit in Qingzhen area， Guizhou Province. The bauxite ore bearing rock series have been continuously sampled from the roof to the floor， and the samples have been tested and analyzed by inductively coupled plasma mass spectrometer. The following conclusions are drawn：
The trace elements in the ore bearing rock series in the study area are relatively enriched or depleted under the influence of dripping. The relatively enriched elements mainly include：
Li， Be， V， Ge， As， Y， Ag， Cd， W， Pd， Bi， U and other elements， of which Li， As， Ag， Pb， Bi are the most enriched. The elements with relative loss mainly include：
Sc， Cr， Co， Ni， Cu， Zn， Ga， Rb， Cs， Ba， Tl， among which the elements with the most serious loss mainly include：
Cr， Ni， Rb， Cs， Ba and other elements. The heavy rare earth elements in the study area are relatively deficient， which suggests that Gd， Tb， Dy， Ho， Er， Tm， Yb， Lu elements in the heavy rare earth elements form stable complexes with PO3－4， CO2－3， HCO－3， Cl- and other anions in the atmospheric water body in the terrestrial environment during weathering and denudation transportation， which leads to a large loss of Gd， Tb， Dy， Ho， Er， Tm， Yb， Lu elements in the heavy rare earth elements in the study area， resulting in a loss relative to light rare earth elements. In the bauxite ore bearing rock series in the study area， 1#， 2#， 3#， 4#， 5#， 7# samples are clayey rocks with high rare earth content; the samples of 6#， 8# are hematite， and their rare earth content is low. Affected by the adsorption capacity of clay materials， the content of rare earth elements in clayey rocks is higher， while the content of clay materials in hematite is less， and the adsorption capacity is weak， so the content of rare earth elements in hematite is lower. Of parent rock of ore bearing rock series in the study area δEu values are 0.22 and 0.15 respectively， while in the study area δEu value is between 0.55-0.67， indicating that Eu in the ore bearing rock series has a trend of enrichment relative to the parent rock during weathering. In the study area， δCe value is between 0.67-1.30， of which 1#， 3#， 4#， 5#， 7#， 8# δCe values are 1.03， 1.18， 0.67， 0.72， 0.95， 0.92 respectively， negative anomaly or weak positive anomaly， while 2#， 6# samples δCe values are 1.30， 1.28， which are shown as δCe is obviously positive. It is speculated that the sedimentary environment of 2#， 6# samples belongs to the oxidation environment， Ce3+ is oxidized to Ce4+ in the weathering process， and Ce4+ is difficult to be dissolved to precipitate and enrich， resulting in that δCe is obviously positive.
Key words：
bauxite deposit; trace element; geochemistry; GuiZhou; QingZhen
收稿日期：2022-03-31
基金項目：贵州省地质矿产勘查开发局地质科研资助项目（黔地矿科合[（2020）16]号）
作者简介：鲍 淼（1978—），男，正高级工程师，研究方向：矿产勘查、生态修复、翡翠鉴定等，E-mail：396368462@qq.com.
通讯作者：张继银，E-mail：253241277@qq.com.
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